聊城大学蒲锡鹏&阿德莱德大学张华阳等：Cd0.9Zn0.1S/ZnWO4 S型异质结光催化剂的界面晶格弛豫和S-Zn电荷通道工程

近期聊城大学蒲锡鹏教授课题组与阿德莱德大学张华阳课题组在《纳米能源》（Nano Energy，IF= 16.8）发表论文，题目为：Interfacial Lattice Relaxation and S-Zn Charge Channel Engineering in Cd_0.9Zn_0.1S/ZnWO₄ S-Scheme Heterojunction Photocatalysts。该工作根据实验结果和密度泛函理论计算，研究了界面处的晶格弛豫和电子局域化，阐明了S型异质结机制背后的结构层面的S-Zn电荷交换通道。论文第一作者为：Zeshuang Kong（孔泽双），论文通讯作者为：Dafeng Zhang（张大凤），Xipeng Pu（蒲锡鹏），Huayang Zhang（张华阳）。

Fig. 1 Schematic illustration of the synthesis of CZS/ZWO S-scheme heterojunction for phtocatalytic hydrogen (H₂) evolution from water.

Fig. 2(a) Electron Localization Function of CZS/ZWO S-scheme heterojunction. Structure of CZS/ZWO S-scheme heterojunction (b) before and (c) after optimization. (d) Detailed charge transfer pathways in S-Scheme heterojunction. (e, f) Local enlargement of CZS/ZWO S-scheme heterojunction. High-resolution scans of of In-situ XPS (g) Cd 3d, (h) S 2p and (i) W 4f of CZS/ZWO-15% after and before irradiation.

在S型异质结体系中，氧化光催化剂所产生的光生电子与还原光催化剂中的空穴复合，从而增强氧化还原电位，进而提升光催化活性。尽管氧化光催化剂和还原光催化剂界面处电子流向常被关注，然而，对于氧化光催化剂和还原光催化剂界面电荷交换背后的潜在结构机制在很大程度上被忽视。深入探索氧化光催化剂/还原光催化剂界面上载流子复合过程的潜在结构性质，对于理解S型异质结的机理和进一步提高其光催化性能至关重要。

利用溶剂热和超声自组装方法合成具有四足状形貌的CZS/ZWO S型异质结材料，可见光催化析氢性能实验表明，复合材料的析氢性能比单体的CZS和ZWO提高了3.69和4.63倍。通过一系列光电化学测试分析光生载流子的行为，证实了CZS/ZWO-15%中光生载流子得到了有效的分离。通过测试DRS、Mott-Schottky曲线、再结合Tauc分析图获得CZS和ZWO的能带结构。通过密度泛函理论计算揭示了界面电子密度局域化和晶格弛豫现象，在结构层面提出了CZS/ZWO S型异质结内部的S-Zn电荷传输通道，阐明S型异质结OP/RP界面电荷转移的具体路径。

该成果以我校为第一完成单位，孔泽双为本文第一作者，聊城大学张大凤副教授，蒲锡鹏教授和阿德莱德大学张华阳研究员为共同通讯作者。本研究得到山东省自然科学基金的支持。

（审核人：李伟）